المشاركة الأصلية كتبت بواسطة اسير الروح
الترجمة
تجربتك الجديدة في انتظارك. جرّب التصميم الجديد الآن وساعدنا على تحسينه.
التبديل إلى التجربة الجديدة
مقالة بحثية أصلية
الجبهة ، 6 ديسمبر 2023
قسم علوم المواد الحاسوبية
المجلد 10 - 2023
هذه المقالة جزء من موضوع البحثالتطورات المنهجية والحسابية لنمذجة نقل الجسيمات داخل المواد
المقطع العرضي الإلكتروني، وتوقف الطاقة وتذبذب فقدان الطاقة للمعادن من أجل البروتونات السريعة وجسيمات ألفا والإلكترونات
يُعد فهم التفاعلات الإلكترونية غير المرنة للأيونات والإلكترونات السريعة في المعادن وتحديد كميتها أمرًا أساسيًا للعديد من تطبيقات حزم الجسيمات المشحونة. كما يُنصح باتباع نهج نظري مشترك في حالة كلا النوعين من المقذوفات، نظرًا لظهور أعداد كبيرة من الإلكترونات الثانوية نتيجة تفاعل الأيونات مع المعادن. يُحسب المقطع العرضي الإلكتروني، وقوة التوقف، وتذبذب فقدان الطاقة الناتج عن تفاعل البروتونات السريعة وجسيمات ألفا والإلكترونات عند الحركة عبر معادن الألومنيوم والحديد والنحاس والموليبدينوم والبلاتين والذهب، نظريًا لنطاق واسع من طاقة المقذوفات. يعتمد النموذج على الصيغة العازلة، التي تُفسر بشكل واقعي طيف إثارة كل معدن من خلال منهجية دالة فقدان الطاقة - قوة المذبذب المعمم (MELF-GOS). يُحلل بالتفصيل تأثير تعقيد طيف إثارة كل معدن (بما في ذلك الانتقالات بين النطاقات والإثارات الجماعية)، بالإضافة إلى المصادر المختلفة للبيانات البصرية (المتضاربة أحيانًا). أُخذت في الاعتبار تفاعلات محددة لكل مقذوف، مثل التقاط/فقدان الإلكترونات واستقطاب سحابة الإلكترونات للأيونات، وعدم قابلية تمييزها وتبادلها وتصحيحات الطاقة المنخفضة للإلكترونات. وقُدِّم تقديرٌ للمساهمات المحتملة لإثارات السطح في احتمالات تفاعل الإلكترونات منخفضة الطاقة. وتُظهر مقارنة نتائجنا بمجموعة كبيرة من البيانات التجريبية المتاحة توافقًا جيدًا. وكنتيجة عملية ومفيدة لهذا العمل، نقدم تعبيرات تحليلية تُناسب جميع الكميات المحسوبة لدينا، والتي يمكن تطبيقها لأغراض المحاكاة أو المقارنة.
1 المقدمة
يدعم تفاعل الجسيمات المشحونة النشطة (سواء كانت إلكترونات أو أيونات) مع المادة المكثفة العديد من التقنيات لتحليل وتخصيص خصائص المواد ( ناستاسي وآخرون، 1996 ؛ سيجموند، 2006 ). ومن بين التقنيات السابقة، يُستخدم المجهر الإلكتروني بشكل روتيني في الوقت الحاضر ليس فقط للتصوير المجهري، ولكن أيضًا لمختلف أنواع التحليل الطيفي، مثل تحليل فقدان طاقة الإلكترون (EELS) أو تحليل الأشعة السينية المشتتة للطاقة (EDX) ( إيجيرتون، 2011 ؛ جولدشتاين وآخرون، 2018 ؛ دابور، 2020 )، مما يوفر معلومات مهمة عن البنية الإلكترونية وتكوين المواد. في الآونة الأخيرة، اكتسب التصوير بحزمة الأيونات المركزة (FIB) أيضًا شعبية كبيرة ( Utke et al.، 2008 ؛ Córdoba et al.، 2019 )، كما تعد تقنية التشتت الخلفي لروثرفورد (RBS) تقنية تحليلية راسخة ( Jeynes et al.، 2012 )، من بين تقنيات أخرى.
يمكن إنجاز تعديل المواد من خلال حزم مركزة من الجسيمات المشحونة في تقنيات مثل الطباعة الحجرية بحزمة الإلكترونات أو الأيونات ( Udalagama et al.، 2009 ؛ Manfrinato et al.، 2014 ؛ Jesse et al.، 2016 ؛ Huth et al.، 2018 ) أو الرش المستحث بالأيونات ( Mookerjee et al.، 2008 ؛ Sigmund، 2013 ). ولهذه الأغراض، تكون حزم الأيونات مفيدة بشكل خاص، حيث إنها تترسب كميات أكبر من الطاقة لكل وحدة طول مسار مقارنة بالإلكترونات، ولكنها تفعل ذلك أيضًا في مسافات شعاعية نانومترية من مسارها (وهي جودة يشار إليها باسم نقل الطاقة الخطي العالي، LET). يتم استغلال هذه الميزة في كل من تقنيات تصنيع النانو ( Utke et al.، 2008 ؛ Sigmund، 2013 ؛ Jesse et al.، 2016 ) وفي علاج السرطان عن طريق العلاج بالهادرون ( Schardt et al.، 2010؛ Loeffler and Durante، 2013 ؛ Solov'yov، 2017 ). يستفيد الأخير من أنماط الضرر المعقدة التي تحدث في مقاييس الجزيئات الحساسة، مثل مقاومات الطباعة الحجرية أو كتابة الجزيئات السليفة أو الحمض النووي في الخلايا الحية. ومع ذلك، يجب أن يؤخذ في الاعتبار أن LET العالية لحزم الأيونات تنشأ من توليد وانتشار أعداد كبيرة من الإلكترونات الثانوية (منخفضة الطاقة بشكل أساسي)، حيث تكون الأخيرة مسؤولة عن انتشار الطاقة حول مسار الأيون، وبالتالي فإن تفاعلات الأيون والإلكترونات مترابطة بشكل وثيق في جميع تطبيقات حزمة الأيونات.
على وجه الخصوص، يُعد تفاعل الجسيمات المشحونة مع المعادن ذا أهمية كبيرة، سواءً في المجالات الأساسية أو التطبيقية. لا تُعد المعادن مكونات أساسية للأجهزة النانوية المتقدمة في الإلكترونيات ( جينز وآخرون، 2000 )، أو التحفيز ( هايز ولاندمان، 2014 )، أو العديد من المجالات الأخرى فحسب، بل إنها تجد أيضًا تطبيقات جديدة في الطب النانوي. يتم استكشاف الجسيمات النانوية للمعادن الانتقالية (مثل الذهب أو البلاتين) كمحسسات للعلاج بالهادرون ( كونسيك ولاكومب، 2018 ؛ كيمبسون، 2021 )، حيث يمكن طلائها بجزيئات محددة تسمح باستهداف الخلايا السرطانية. يحفز تفاعل الأيونات مع المعادن إنتاج عدد كبير من الإلكترونات، مما يعزز الجرعات النانوية الكبيرة على طول مسارات الأيونات، مما يحسن فعاليتها البيولوجية النسبية.
من وجهة النظر الأساسية، فإن تفاعل الأيونات والإلكترونات مع المعادن هو أيضًا مشكلة معقدة. يؤدي تبادل الشحنة بين الأيون المصطدم والمعدن إلى مجموعة من حالات الشحن المحتملة، والتي يعتمد توزيعها على كل من سرعة الأيون وتركيبة الأيون والهدف، مما يؤثر بشدة على فقدان الطاقة الإلكترونية للأيون. في حالة الإلكترونات الأولية، يكون التفاعل أكثر تعقيدًا بسبب عدم إمكانية تمييزها عن إلكترونات الهدف ( موت، 1930 ؛ بيرجر وسيلتزر، 1982 ). وهذا يؤدي إلى العديد من التعقيدات المتعلقة بالتبادل، ولكن أيضًا بالبنية الإلكترونية المعقدة للمعادن، حيث يجب التعامل مع الإثارات الفردية والجماعية بشكل مختلف ( دي فيرا وجارسيا مولينا، 2019 ). أخيرًا وليس آخرًا، في معظم الحالات تكون الإلكترونات منخفضة الطاقة (≲ 100 إلكترون فولت) هي الأكثر أهمية في الممارسة العملية. ومع ذلك، تم الإبلاغ عن تناقضات أكبر في الأدبيات فيما يتعلق باحتمالات تفاعلهما، سواء من الجانبين التجريبي ( Knapp et al.، 1979 ؛ Ogawa et al.، 1997 ؛ Bourke and Chantler، 2010 ؛ Chantler and Bourke، 2010 ؛ Bauer et al.، 2015 ) والنظري ( Emfietzoglou and Nikjoo، 2005 ؛ Bourke and Chantler، 2012 ؛ Emfietzoglou et al.، 2013 ؛ Nguyen-Truong، 2017 ).
في هذا السياق، اكتسبت الصيغة العازلة ( ليندهارد، 1954 ؛ ريتشي، 1959 ) (نظرية تعود إلى فيرمي ( فيرمي، 1940 )) شعبية في السنوات الأخيرة للحصول على المقاطع العرضية اللازمة للمواد المختلفة ( نجوين ترونج، 2017 ؛ أزوليني وآخرون، 2019 ؛ فلوريس مانسيرا وآخرون، 2020 ؛ بوينانت وآخرون، 2020 ؛ جيبارو وآخرون، 2021)، لأنها تمثل نهجًا نظريًا مناسبًا للغاية لدراسة هذه المشكلة. أولاً وقبل كل شيء، يسهل وصفها المستقل لخصائص المقذوف والهدف تنفيذ طرق لمعالجة كل من الأيونات الأولية والإلكترونات. يتم نمذجة طيف الإثارة الإلكترونية للهدف من خلال وظيفته العازلة المعقدة، والتي يمكن الحصول عليها من تجارب فقدان الطاقة البصرية أو الإلكترونية ( Palik and Ghosh، 1999 ؛ Werner et al.، 2009 ؛ Xu et al.، 2017 ؛ Pauly et al.، 2020 ) والنماذج الظاهراتية ( Garcia-Molina et al.، 2012 )، أو من الحسابات الأولية المتقدمة ( Nguyen-Truong، 2017 ؛ Pedrielli et al.، 2021 ؛ Taioli et al.، 2021 )، مما يوفر توازنًا جيدًا بين سهولة التنفيذ والدقة النظرية. أخيرًا، تسمح العديد من امتدادات الصيغة العازلة بالنظر في الخصوصيات الناشئة عن الإلكترونات منخفضة الطاقة، بما في ذلك احتمالاتها المتزايدة لإثارة السطح ( Chen and Kwei, 1996 ; Zhang et al., 2004 ; Chen et al., 2007 ; Dapor, 2022) وتحسين دقة الطريقة عند الطاقات المنخفضة ( Emfietzoglou and Nikjoo, 2005 ; de Vera and Garcia-Molina, 2019). وبالتالي، تمثل الصيغة العازلة طريقة الاختيار للنمذجة العملية ولكن ذات الدوافع الفيزيائية لتفاعل الأيونات والإلكترونات مع المعادن في مجموعة واسعة من الطاقات.
في هذه المقالة، نُركز دراستنا على التفاعلات الإلكترونية للبروتونات وجسيمات ألفا وحزم الإلكترونات مع أهداف كتلة من الألومنيوم والحديد والنحاس والموليبدينوم والبلاتين والذهب، وذلك باستخدام الصيغة العازلة. ستُناقش النماذج المختلفة للتعامل مع مقذوفات الأيونات والإلكترونات، بما في ذلك التحسينات اللازمة لوصف الإلكترونات منخفضة الطاقة. تشمل المعادن المختارة الألومنيوم، وهو معدن حرّ يُمثّل الإلكترونات الحرة، يطغى عليه طيفٌ تهيمن عليه إثارة بلازمونية مكثفة، ومجموعة مختارة من المعادن الانتقالية على طول الكتلة d في الجدول الدوري، والتي تُقدّم أطياف إثارة مُعقّدة تجمع بين إثارات البلازمون وداخل النطاقات وبينها. تعتمد هذه المواد على مجموعة شاملة من البيانات التجريبية حول التفاعلات الإلكترونية (لكلٍّ من حزم الإلكترونات والأيونات)، والتي يُمكن من خلالها مقارنة الحسابات. على وجه الخصوص، بالنسبة للنحاس والموليبدينوم، توجد قياسات حديثة باستخدام مطيافية البنية الدقيقة لامتصاص الأشعة السينية (XAFS) لمسارات حرة متوسطة غير مرنة للإلكترونات منخفضة الطاقة للغاية ( Bourke and Chantler, 2010 ; Chantler and Bourke, 2010 )، والتي تتعارض مع البيانات التجريبية السابقة ( Knapp et al., 1979 ; Ogawa et al., 1997 ; Bauer et al., 2015 )، مما يسمح بمناقشة بعض الاعتبارات النظرية. تُستخدم المعادن النبيلة Au وPt بشكل شائع كجسيمات نانوية معززة للإشعاع ( Kuncic and Lacombe, 2018 ; Kempson, 2021 )، والمعلومات الدقيقة عن تفاعل الأيونات والإلكترونات معها ضرورية للتقدم في فهم الآليات الكامنة وراء تطبيقها في العلاج. بالنسبة لمعظم هذه المعادن، هناك العديد من مجموعات البيانات المتاحة لخصائصها البصرية (أحيانًا تكون متضاربة فيما بينها) ( Palik and Ghosh، 1999 ؛ Werner et al.، 2009 ؛ Xu et al.، 2017 ؛ Pauly et al.، 2020 )، والتي يمكن تحليل اتساقها عن طريق الاختبارات النظرية والمقارنة بالملاحظات التجريبية التي تم الحصول عليها من تفاعلات الأيونات والإلكترونات.
و جاري التحميل على صيغة PDF والمتكونة من 35 صفحة مع الشرح الصوريشكرا جزيلا أُستاذ
